近日，永利官网郭送军教授团队在光催化分解水产氢的研究方面取得进展，研究成果以“Constructing CoP-C/g-C3N4 nanocomposites with P-C bond bridged interface and van der Waals heterojunctions for enhanced photocatalytic H2 evolution”为题发表在国际学术期刊《Journal of Colloid and Interface Science》上（2024，653，1293-1303, IF=9.9，一区Top）。论文通讯作者为郭送军教授及陈荣志副教授，第一作者为硕士研究生黄宗瀚。该研究工作得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划项目的支持。
作为一种新型的半导体光催化剂，氮化碳（g-C3N4）存在可见光吸收有限、光生载流子迁移率较弱以及光生电子空穴对复合较快等缺陷，严重制约其在光催化领域的应用研究。过渡金属磷化物（TMPs）因其具有类Pt的电子结构，可与氮化碳形成肖特基势垒加速光生成载流子从g-C3N4向CoP的迁移，从而有效地缓解g-C3N4中光生成的电子-空穴对的过度重组。然而，TMPs与g-C3N4的弱耦合严重阻碍了界面处电荷的转移。因此，当前提升TMPs/g-C3N4光催化体系的产氢性能的关键在于构筑稳固的连接界面并提升界面处的电荷转移。
本团队以柠檬酸盐煅烧出的无定形多孔碳层作为中间介质，利用无定形碳层的特殊结构分别与CoP和g-C3N4形成P-C键和范德华异质结，设计合成出三相复合材料CoP-C/CN。此外，以同样的合成方法制备了CoP沉积g-C3N4纳米片（CoP/CN）作为对比样品。通过FTIR和XPS表征技术，证明CoP-C/CN中P-C键和范德华异质结的存在，进一步探究了P-C键和范德华力对于CoP-C/CN光催化性能的影响。研究表明界面上的P-C键和范德华异质结作为一种新的电荷传输通道，有助于光生载流子从CN向CoP的有效转移。同时，二维/二维范德华异质结所表现出的大接触面积为析氢反应提供了更多的活性位点，CoP-C与CN偶联形成的复合材料CoP-C/CN在可见光照射下具有1503 μmol∙g−1∙h−1（400nm时AQY：3.03%），且具有良好的产氢稳定性。
本研究不仅为界面电荷转移途径调控提供了新的思路，也为二维/二维VDW异质结和化学键协同作用的光催化体系设计提供了新的灵感。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.09.166
编辑 |刘娜
审核 | 王欣鹏
